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用电化学STM技术观察单晶Pt阶梯晶面在电化学环境下的动态变化


 能源储存和转换器件中的电化学过程主要发生在电极电解质界面上,确认反应条件下活性位点的结构是建立电催化反应的可靠构效关系的基础。但在高活性的Pt基催化剂上原位获得具有原子尺度空间分辨率的结构信息挑战重重。



         最近中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室、化学物理系的陈艳霞教授课题组与台湾“国立”中央大学化学系的姚學麟教授合作,利用扫描探针技术首次在电化学原位条件下成功获得了Pt(332)和Pt(997)电极表面的原子图像,发现在不含CO与I-等强吸附质的溶液中, Pt(332)和Pt(997)电极上台阶附近的Pt原子一致在发生动态的变化,并变得粗糙不规整。而在吸附CO之后,台阶边缘被锐化并在<110>方向上对准;相反,碘吸附后产生锯齿状的台阶线。这些结果表明高活性的贵金属催化剂表面原子在反应条件下是动态变化的,在讨论电催化剂的构效关系前获得相关反应条件下催化剂表面结构的重要性。这些信息对正确揭示CO吸附氧化动力学的研究以及指导质子交换膜燃料电池(PEMFC)催化剂的设计具有重要意义。

         成果以“Electrified Interfaces of Pt(332) and Pt(997) in Acid Containing CO and KI: As Probed by In-situ Scanning Tunneling Microscopy”为题,发表在《The Jounal of Physical Chemistry C》上(DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b09901). 该工作的第一作者是中国科学技术大学微尺度国家实验室的魏杰同学。本研究得到了国家自然科学基金以及科技部973计划的资助。



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