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Pt基催化剂上氧还原反应高起始超电势的起源与启示


燃料电池以氢、氧等为能源直接输出电能,具有清洁、理论能量转换效率高等优点,已成为新一代能源转换装置的代表,在应对能源危机上被寄予厚望。氧还原反应是燃料电池最常见且最广泛使用的阴极反应。长期以来,反应超电势较高导致的输出电压低、能量转换效率偏低等是制约氧还原反应催化剂发展的关键问题之一。值得注意的是,经过长期的研究,尽管人们在探究催化剂构效关系以及构建高性能催化剂体系等方面取得诸多重大进展,在降低反应起始超电势这方面却始终没有较大突破,以至于目前最好的催化剂都未能将起始电势突破到1.0 V以正。对于1.0 V到热力学平衡电位1.23 V这一段“无人区”,究竟是有能力取得突破但尚待发展的可及之处,还是理论上就无法达到的催化剂的极限?

针对这一问题,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室和化学物理系的陈艳霞教授课题组与中南大学化学化工学院的黄俊副教授合作,系统总结并分析了近半世纪以来解释氧还原反应起始超电势起源的三种学说:1)混合电位学说;2)表面毒化学说;3)电势决定步骤学说。成果以“Origins of high onset overpotential of oxygen reduction reaction at Pt-based electrocatalysts: A mini review”为题,发表在《Electrochemistry Communications》杂志(doi10.1016/j.elecom.2018.09.011)。文中,三种学说按照视角被分为动力学因素决定与热力学因素决定两类,作者详细分析讨论了其应用实例与适用条件和范围,总结了其对电催化合成制备的指导,以及对电催化基本理论发展的启示。该综述围绕着“关于Pt基催化剂上氧还原起始超电势起源的争论”这一主题,通过理论推导与实例分析相结合的方式,向读者展现了电催化体系在以下方面的复杂性:1)多反应多通道同时进行且相互影响制约;2)除了催化剂构效关系外,受界面电荷分布、pH值等因素影响;3)动力学因素与热力学因素相互纠缠。

该工作的共同第一作者是中国科学技术大学化学物理系的陈微同学与中南大学的黄俊副教授。本研究得到了国家自然科学基金以及科技部973计划的资助。



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